清華新聞網(wǎng)10月25日電 超快泵浦-探測技術(shù)是一種在極短時間尺度上理解材料非平衡態(tài)動力學(xué)的有力工具。在磁性材料中，它不僅能夠產(chǎn)生并探測超快退磁與自旋波動力學(xué)，也能夠操控磁性材料的磁序，實(shí)現(xiàn)多種光致瞬態(tài)磁相變。
二維磁性材料的發(fā)現(xiàn)為研究低維磁性物理與探索新型超快器件提供了廣闊平臺。其中薄層MnBi2Te4實(shí)現(xiàn)了磁性、拓?fù)浜偷途S材料這三個凝聚態(tài)物理中備受關(guān)注領(lǐng)域的交叉，表現(xiàn)出一系列新奇的物性與物態(tài)。磁光圓二色性譜與磁力顯微鏡的結(jié)果表明，在約24K的臨界溫度以下，MnBi2Te4層內(nèi)為鐵磁耦合，相鄰層間為反鐵磁耦合，形成A型反鐵磁序。同時，在奇數(shù)層和偶數(shù)層樣品中分別表現(xiàn)出的量子反常霍爾效應(yīng)與軸子絕緣體相，暗示了磁性與拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)之間的聯(lián)系。
MnBi2Te4中超快（退）磁化機(jī)制、時間尺度和磁振子動力學(xué)的深入研究對未來的二維超快邏輯器件應(yīng)用至關(guān)重要。近些年陸續(xù)有文獻(xiàn)報道了塊體MnBi2Te4中的超快磁化動力學(xué)、雙層MnBi2Te4中拉曼光譜探測到的磁振子模式、偶數(shù)層MnBi2Te4中的光控反鐵磁序與光學(xué)軸子電動力學(xué)效應(yīng)。然而，仍缺乏對薄層MnBi2Te4超快自旋動力學(xué)的系統(tǒng)研究。這種研究需要結(jié)合超快時間分辨光譜、高空間分辨率顯微鏡、低溫與強(qiáng)磁場等極端實(shí)驗(yàn)技術(shù)，面臨巨大的實(shí)驗(yàn)挑戰(zhàn)。
近日，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授研究組與楊碩副教授、張金松副教授、徐勇教授，以及北京化工大學(xué)數(shù)理學(xué)院吳揚(yáng)教授合作，在薄層二維磁性拓?fù)洳牧?span style="text-align: justify; text-indent: 28px; text-wrap: wrap;">MnBi2Te4的超快磁性與自旋波（磁振子）動力學(xué)研究中取得了重要進(jìn)展。他們利用自行搭建的微區(qū)時間分辨磁光克爾光譜與反射光譜結(jié)合低溫與強(qiáng)磁場，首次系統(tǒng)研究了4-8層MnBi2Te4在外磁場中磁性與磁振子的超快動力學(xué)行為。
圖1.面外施加磁場測量的靜態(tài)與瞬態(tài)磁光克爾信號。（a）法拉第構(gòu)型的實(shí)驗(yàn)示意圖。樣品隨著磁場強(qiáng)度的增加從反鐵磁（AFM）轉(zhuǎn)變?yōu)閮A斜反鐵磁（cAFM）再到鐵磁（FM）序。（b）3 K溫度強(qiáng)磁場下的典型瞬態(tài)克爾信號，有4個不同的特征：前兩個（～1皮秒與幾百皮秒）為超快退磁過程，后兩個（幾納秒與～100納秒）為磁態(tài)恢復(fù)過程。（c, d）4層與5層樣品的靜態(tài)磁光信號。（e,f）4層與5層樣品在12納秒處的瞬態(tài)磁光克爾信號。與靜態(tài)磁光信號相比，磁狀態(tài)的轉(zhuǎn)變在瞬態(tài)磁光信號中更顯著。（g,h）4層與5層樣品在10K與3K的靜態(tài)磁光信號差值，與瞬態(tài)磁光信號非常相似，表明超快退磁由激光熱效應(yīng)產(chǎn)生
在施加面外磁場的法拉第構(gòu)型中，研究人員通過瞬態(tài)磁光效應(yīng)觀察到了由于激光熱效應(yīng)誘導(dǎo)的（退）磁化過程（圖1）。它表現(xiàn)出顯著的磁場依賴與層數(shù)依賴，這能幫助我們更準(zhǔn)確地識別不同外加磁場下薄層MnBi2Te4的磁態(tài)。事實(shí)上，與傳統(tǒng)的靜態(tài)磁光方法相比，這種基于泵浦-探測的瞬態(tài)磁光技術(shù)是探測磁性狀態(tài)的一種更有效的工具，可廣泛用于研究其他二維磁性材料。
圖2. 薄層MnBi2Te4的磁狀態(tài)也被時間分辨瞬態(tài)反射光譜測量。（a）沒有外磁場的情況下6層區(qū)域3K溫度下的時間分辨反射率，顯示了與克爾測量中相似的特征（圖1b）。此信號在奈爾溫度以上消失（插圖）。（b, c）6層和7層樣品在12ns處的瞬態(tài)反射率信號隨外加磁場的關(guān)系，在轉(zhuǎn)變點(diǎn)附近顯示出明顯的尖峰（與圖1一樣，cAFM區(qū)域由灰色陰影表示），表明信號與磁狀態(tài)相關(guān)。與關(guān)于磁場反對稱的克爾信號相比（圖1e, f），反射率信號幾乎關(guān)于場對稱
通常來說，時間分辨的磁光克爾光譜是公認(rèn)的磁化動力學(xué)探針。然而令人驚奇的是，在MnBi2Te4的瞬態(tài)反射光譜中也觀察到了顯著的磁性依賴響應(yīng)，即磁致折射效應(yīng)（圖2）。這說明薄層MnBi2Te4中電子結(jié)構(gòu)與磁序間存在著非常強(qiáng)的耦合。
在施加面內(nèi)磁場的Viogt構(gòu)型中，研究人員在時域通過瞬態(tài)反射光譜直接觀察到了薄層MnBi2Te4中數(shù)十千兆赫茲頻率的自旋波集體激發(fā)—磁振子（圖3），并發(fā)現(xiàn)它們的振動頻率和弛豫時間也具有顯著的磁場依賴與奇偶依賴。這是首次通過全光激發(fā)探測的方式系統(tǒng)研究了不同厚度MnBi2Te4中反鐵磁磁振子的動力學(xué)行為，為二維反鐵磁自旋電子學(xué)和磁振子學(xué)的潛在應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
圖3. MnBi2Te4中的磁振子振蕩。（a）Viogt構(gòu)型的實(shí)驗(yàn)示意圖，外磁場接近于樣品面內(nèi)。在非零場強(qiáng)下，自旋開始傾斜（cAFM態(tài)），最終在高場下轉(zhuǎn)變?yōu)镕M序。（b）5層樣品在3K溫度不同磁場下瞬態(tài)反射率信號，可以觀察到磁振子振蕩。（c）FFT得到的磁振子隨外磁場的依賴。在~6.8 T（cAFM-FM轉(zhuǎn)變處）降至0頻率。（d）在12納秒處的瞬態(tài)克爾信號隨外場的關(guān)系，類似法拉第構(gòu)型可以揭示磁狀態(tài)（圖1e,f）。6.8 T的尖峰對應(yīng)cAFM-FM轉(zhuǎn)變（與磁振子消失的磁場相同）。（e）理論計算得到的層間磁子能量與磁場關(guān)系，實(shí)驗(yàn)觀察到的為最低能支磁子
該研究揭示的超快（退）磁化與恢復(fù)的時間尺度、磁振子頻率與壽命為進(jìn)一步設(shè)計基于薄層MnBi2Te4和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的二維超快自旋電子/磁振子器件提供了關(guān)鍵參數(shù)。該結(jié)果還強(qiáng)調(diào)了當(dāng)前理論模型的局限性，迫切需要對二維磁性材料中磁相互作用的深入理解。由于MnBi2Te4中的拓?fù)淞孔討B(tài)與磁態(tài)密切相關(guān)，對磁動力學(xué)清晰完整的理解是至關(guān)重要的。因此，通過全面系統(tǒng)地研究薄層MnBi2Te4中的磁性與磁振子動力學(xué)，為未來在薄層拓?fù)浯判圆牧现械墓怛?qū)動拓?fù)湫蚺c磁序，以及非平衡態(tài)軸子動力學(xué)的超快研究鋪平了道路。
該研究成果以“二維拓?fù)浞磋F磁材料MnBi2Te4中超快磁化率和磁振子動力學(xué)的實(shí)時觀測”（Real-time observation of magnetization and magnon dynamics in a two-dimensional topological antiferromagnet MnBi2Te4）為題發(fā)表在《科學(xué)通報》（Science Bulletin）上。
清華大學(xué)國際學(xué)生邁克爾·巴特拉姆（F. Michael Bartram）（加拿大多倫多大學(xué)2016級博士生）和物理系2019級博士生李夢為該論文的共同第一作者，楊魯懿副教授為通訊作者。論文合作者還包括清華大學(xué)2019級博士生劉良洋、2018級博士生許祇銘、2018級博士生車夢倩、2016級博士生李昊，以及北京未來芯片技術(shù)高精尖創(chuàng)新中心研究助理王永超。
該研究得到清華大學(xué)篤實(shí)專項(xiàng)、低維量子物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金的支持。
論文鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927323006941
供稿：物理系
題圖設(shè)計：韓羽臻
編輯：李華山
審核：郭玲
