清華新聞網(wǎng)2月21日電 近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院張瀟源課題組和南京理工大學(xué)環(huán)境與生物工程學(xué)院韓衛(wèi)清課題組合作開(kāi)發(fā)了一種具有微通道傳質(zhì)-納米催化反應(yīng)協(xié)同增效的二維化片層式催化劑，并對(duì)其在高級(jí)氧化水處理過(guò)程中的構(gòu)效關(guān)系與傳質(zhì)-催化促進(jìn)效應(yīng)進(jìn)行了深入研究。團(tuán)隊(duì)通過(guò)在二維化鋁箔表面構(gòu)建微通道強(qiáng)化的微納協(xié)同催化結(jié)構(gòu)，大幅提升了催化劑比表面積的利用效率，促進(jìn)了界面污染物捕集效率與臭氧-自由基轉(zhuǎn)化速率的顯著提升，實(shí)現(xiàn)了低催化劑投加量下的化工尾水等實(shí)際廢水高效凈化。
圖1.二維化催化劑微納協(xié)同傳質(zhì)-催化原理示意圖
催化劑是非均相高級(jí)氧化過(guò)程的核心，然而，在實(shí)際應(yīng)用中，催化劑的高比表面積未必對(duì)應(yīng)良好的催化效果。究其主要原因：一是催化劑大量的低效內(nèi)部結(jié)構(gòu)導(dǎo)致過(guò)長(zhǎng)的內(nèi)擴(kuò)散距離，在催化過(guò)程中容易成為反應(yīng)“死區(qū)”；二是由于孔徑效應(yīng)導(dǎo)致的傳質(zhì)-催化矛盾，小孔徑有利于提供更高的活性比表面積，但也造成了更低的孔內(nèi)擴(kuò)散效率。因此，如何優(yōu)化催化劑孔道結(jié)構(gòu)、構(gòu)建具有傳質(zhì)-催化協(xié)同的催化劑功能表面是克服上述缺陷所面臨的一大挑戰(zhàn)。
針對(duì)上述難題，課題組提出了由傳統(tǒng)的球形顆粒催化劑到二維化催化劑的轉(zhuǎn)變思路，利用金屬鋁箔片表面的缺陷條紋誘導(dǎo)陽(yáng)極氧化、磷酸腐蝕與金屬-非金屬協(xié)同負(fù)載等方法，成功構(gòu)建得到了具有微米傳質(zhì)通道-納米催化反應(yīng)簇鑲嵌的催化劑表面，解決了非均相高級(jí)氧化過(guò)程中由于傳質(zhì)距離造成的內(nèi)擴(kuò)散受限問(wèn)題，以及由于單一介孔導(dǎo)致的傳質(zhì)-催化矛盾問(wèn)題，進(jìn)一步通過(guò)利用催化劑表面過(guò)渡金屬活性位點(diǎn)的臭氧催化作用，實(shí)現(xiàn)了吸附型·OHads的高效生成和表面污染物的強(qiáng)化降解，大幅提升了單位質(zhì)量催化劑的利用效率。
圖2.研究成果被選為《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）補(bǔ)充封面
相關(guān)研究成果以“二維化催化劑微納協(xié)同功能表面構(gòu)建與水凈化應(yīng)用”（2D-Like Catalyst with a Micro-nanolinked Functional Surface for Water Purification）為題發(fā)表在環(huán)境領(lǐng)域知名期刊《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上，并被選為補(bǔ)充封面。
張瀟源和韓衛(wèi)清為論文共同通訊作者，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院原博士后、現(xiàn)南京理工大學(xué)副教授魏卡佳為論文第一作者。論文共同作者包括清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院教授黃霞、化學(xué)工程系副教授張如范，2023屆碩士畢業(yè)生周作勇、2022屆碩士畢業(yè)生歐陽(yáng)長(zhǎng)沛，以及南京理工大學(xué)環(huán)境與生物工程學(xué)院2022級(jí)博士生顧連凱、2020級(jí)博士生李維、2019屆碩士畢業(yè)生王陸和2020屆碩士畢業(yè)生劉啟擎。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1021/acs.est.3c07536
供稿：環(huán)境學(xué)院
編輯：徐子越
審核：段穎
