清華新聞網(wǎng)3月13日電 高純氣體制備技術(shù)是化工和高端材料產(chǎn)業(yè)的關(guān)鍵技術(shù)。金屬-有機(jī)框架（MOF）材料因其結(jié)構(gòu)多樣性和可設(shè)計(jì)性成為高性能氣體吸附分離新材料的突破點(diǎn)，但精準(zhǔn)預(yù)測(cè)MOF材料的氣體吸附容量是迄今尚未攻克的難題。針對(duì)這一問題，清華大學(xué)化工系盧滇楠教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合美國(guó)加州大學(xué)河濱分校吳建中教授和北京科學(xué)智能研究院高志鋒研究員研發(fā)出三維MOF材料吸附行為的機(jī)器學(xué)習(xí)模型Uni-MOF，用于預(yù)測(cè)各類工況下納米多孔材料對(duì)各類氣體的吸附性能。
在模型的預(yù)訓(xùn)練階段，研究者實(shí)施了兩類任務(wù)以提升模型性能。第一類任務(wù)為預(yù)測(cè)被遮蔽原子的類型，即識(shí)別并預(yù)測(cè)在分子結(jié)構(gòu)中被掩蓋部分的原子種類。第二類任務(wù)為執(zhí)行噪聲下的三維坐標(biāo)恢復(fù)任務(wù)，具體操作為在15%的原子坐標(biāo)上引入范圍在[-1?,+1?]之間的均勻噪聲，進(jìn)而基于這些受損坐標(biāo)來計(jì)算空間位置編碼。這兩類任務(wù)旨在增進(jìn)模型對(duì)數(shù)據(jù)的抗干擾能力，從而在面對(duì)后續(xù)的預(yù)測(cè)任務(wù)時(shí)，提供更加精準(zhǔn)的性能。
圖1.Uni-MOF框架示意圖。（a）預(yù)訓(xùn)練階段，（b）數(shù)據(jù)生成工作流，（c）微調(diào)階段
研究人員采用三個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)Uni-MOF的預(yù)測(cè)精度進(jìn)行了校驗(yàn)，在具備充足數(shù)據(jù)的hMOF_MOFX數(shù)據(jù)庫(kù)中，Uni-MOF的預(yù)測(cè)精度高達(dá)0.98。在數(shù)據(jù)集CoRE_MAP上，Uni-MOF的預(yù)測(cè)精度達(dá)到0.83，并可以通過低壓吸附數(shù)據(jù)學(xué)習(xí)，辨識(shí)出在高壓條件下具備優(yōu)異吸附性能的材料，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具有高度一致性。
圖2.氣體吸附量預(yù)測(cè)值與模擬值的相關(guān)性。（a）hMOF_MOFX-DB（mol/kg），（b）CoRE_MOFX-DB（cm3/kg），（c）CoRE_MAP-DB （cm3/kg）。子圖是每個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)的溫度（K）和壓力（bar）分布
為評(píng)估該模型在結(jié)構(gòu)識(shí)別方面的能力，研究人員以hMOF-5004238為例分析了材料結(jié)構(gòu)內(nèi)部的原子間相互作用力，證明Uni-MOF在識(shí)別超過63萬個(gè)三維空間構(gòu)型及其原子間連接關(guān)系上的有效性，突顯了該模型的通用性和廣闊的應(yīng)用前景。
圖3.（a）hMOF-5004238結(jié)構(gòu)示意圖，Transformer的多頭注意機(jī)制下（b）Head-10和（c）Head-18中的原子相互作用關(guān)系熱圖
相關(guān)研究成果以“基于轉(zhuǎn)換器的金屬有機(jī)框架高精度氣體吸附預(yù)測(cè)通用方法”（A comprehensive transformer-based approach for high-accuracy gas adsorption predictions in metal-organic frameworks）為題，于3月1日發(fā)表于《自然·通訊》（Nature Communications）期刊。
清華大學(xué)化工系為該工作第一完成單位。清華大學(xué)化工系2019級(jí)博士生王靖琦和中山大學(xué)助理教授劉佳鵬為論文共同第一作者，盧滇楠、吳建中、高志鋒為論文共同通訊作者。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46276-x
供稿：化工系
編輯：李華山
審核：郭玲
