清華新聞網(wǎng)3月28日電 新粒子生成是全球大氣顆粒物數(shù)濃度的主要來源，新生成的顆粒物經(jīng)過后續(xù)生長會導致氣候和環(huán)境效應。清華大學環(huán)境學院蔣靖坤教授課題組與加州大學爾灣分校詹姆斯·史密斯（James N. Smith）教授合作，發(fā)現(xiàn)硝酸冷凝對于北京冬季低溫環(huán)境下大氣新粒子生長的貢獻遠低于歐洲核子研究組織報道的實驗室研究結(jié)果，并揭示其主要原因為納米顆粒物中有機物組分在低相對濕度下大大降低了硝酸的攝取效率，提出大氣納米顆粒物可能存在“無機核-有機殼”的形貌結(jié)構(gòu)。
大氣新粒子形成和生長影響全球氣候和空氣質(zhì)量。近期，歐洲核子研究組織的大氣煙霧箱實驗研究提出，在具有高度過飽和硝酸（HNO3）和氨氣（NH3）的低溫環(huán)境中，納米顆粒物可以快速生長，速率高達1000納米/小時。相關報道評述該煙霧箱實驗結(jié)果對于低溫條件下污染城市大氣具有重要意義。
該研究通過在北京開展長期大氣觀測提供了直接的觀測證據(jù)。研究發(fā)現(xiàn)，在北京冬季HNO3和NH3持續(xù)高度過飽和的環(huán)境中，新粒子生長速率僅為0.8?5納米/小時，且硝酸鹽在8?40納米顆粒物中占比不超過約14%，表明北京城市大氣中納米顆粒物對HNO3的攝取效率比歐洲核子研究組織煙霧箱實驗結(jié)果低2?4個數(shù)量級。與煙霧箱實驗條件相比，北京大氣納米顆粒物有機組分占比高、且大氣環(huán)境相對濕度低，這使得北京冬季納米顆粒物可能存在“無機核-有機殼”結(jié)構(gòu)，進而導致其對硝酸的攝取效率顯著降低。
圖1.北京大氣環(huán)境研究結(jié)果與歐洲核子研究組織煙霧箱實驗結(jié)果的對比：（a）硝酸、氨氣飽和比、生長速率與攝取系數(shù)（b）氣態(tài)前體物比例（c）環(huán)境相對濕度（d）可能的顆粒物構(gòu)型
該研究基于大氣觀測證明了納米顆粒物對氣態(tài)組分的攝取可能受到顆粒物組分和結(jié)構(gòu)的影響，為新粒子生長過程中的半揮發(fā)性組分貢獻研究提供了新的視角。盡管北京冬季大氣與歐洲核子研究組織煙霧箱實驗均存在硝酸和氨氣過飽和的情況，但攝取系數(shù)的差異導致了硝酸對新粒子生長的貢獻顯著不同。而北京的硝酸、氨氣過飽和條件在大多數(shù)城市大氣或高空寒冷條件下也可能存在，在這些環(huán)境下對于硝酸、氨氣貢獻生長的研究也需要針對新粒子的化學組成和結(jié)構(gòu)對其附著系數(shù)的影響進行定量分析。
圖2.硝酸和氨氣飽和比與附著系數(shù)對新粒子生長速率的影響
相關研究成果以“新粒子組成和結(jié)構(gòu)顯著影響硝酸對納米顆粒物生長的貢獻”（The Significant Role of New Particle Composition and Morphology on the HNO3-Driven Growth of Particles down to Sub-10 nm）為題，于3月13日發(fā)表于《環(huán)境科學與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）。
清華大學環(huán)境學院2019級博士生李雨陽與武漢大學副研究員李曉曉為論文共同第一作者，蔣靖坤和詹姆斯·史密斯（James N. Smith）為論文共同通訊作者。清華大學環(huán)境學院郝吉明院士、鄭光潔助理教授，2021級博士生李怡然、陳易靜，復旦大學蔡潤龍研究員，南京大學鄢超副教授，北京化工大學劉永春教授，研究生張雨生、郭藝爍、華陳杰，赫爾辛基大學馬爾庫·庫爾馬拉（Markku Kulmala）教授、維利-馬蒂·克爾米寧（Veli-Matti Kerminen）教授等為觀測平臺建立、儀器數(shù)據(jù)分析、模型模擬等工作提供了重要指導和幫助。研究得到國家自然科學基金委等的資助。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.3c09454
供稿：環(huán)境學院
編輯：李華山
審核：郭玲
