清華新聞網(wǎng)4月24日電 近日，清華大學(xué)物理系于浦及國(guó)內(nèi)外合作團(tuán)隊(duì)在關(guān)聯(lián)氧化物的實(shí)驗(yàn)探索方面取得重要進(jìn)展。他們通過關(guān)聯(lián)氧化物的原子精度操控，創(chuàng)造性地設(shè)計(jì)和制備出一種新型關(guān)聯(lián)材料Ca3Co3O8，并首次實(shí)現(xiàn)了本征鐵磁極化金屬特性。這一結(jié)果為電、磁關(guān)聯(lián)物性的探索提供了理想材料平臺(tái)，也為關(guān)聯(lián)氧化物的設(shè)計(jì)提供了全新思路。
在單一材料中實(shí)現(xiàn)兩種甚至兩種以上常規(guī)不相容的物性不僅會(huì)促進(jìn)人們對(duì)傳統(tǒng)物性的認(rèn)知，還可帶來新物性的發(fā)現(xiàn)和新功能應(yīng)用的開拓。如兼具磁性和鐵電性的多鐵性材料顯示出顯著的磁電耦合效應(yīng)，具有豐富的物理內(nèi)涵和巨大的商業(yè)應(yīng)用前景。類似地，將電極化和金屬性兩個(gè)看似矛盾的物性相統(tǒng)一，則會(huì)產(chǎn)生由安德森（P. W. Anderson）等所提出的電極化金屬特性，相關(guān)研究近年來受到研究者的廣泛關(guān)注。受到多鐵性材料中磁電耦合效應(yīng)的啟發(fā)，將鐵磁性引入到電極化金屬有望在金屬體系中誘導(dǎo)出鐵磁極化金屬這一新奇物相，相關(guān)材料和關(guān)聯(lián)物性的探索具有重要科學(xué)價(jià)值。然而在單一材料中，同時(shí)將電極化、鐵磁性以及電極化、金屬性這兩對(duì)看似相互矛盾的性質(zhì)內(nèi)稟地耦合在一起，面臨著雙重挑戰(zhàn)。
近期，于浦團(tuán)隊(duì)提出以氧多面體作為材料物性調(diào)控基元，有效拓展了新型量子物態(tài)的研究思路。通過對(duì)氧離子序的原子精度操控，他們創(chuàng)制出一種全新的具有準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)氧化物——Ca3Co3O8。該材料匯聚了雙層Ruddlesden-Popper（RP）結(jié)構(gòu)和Brownmillerite（BM）結(jié)構(gòu)的基本特征（圖1）。具體地，該結(jié)構(gòu)通過兩層氧八面體承載了RP構(gòu)型中的氧八面體（octahedra）雙層，不過與之不同的是通過BM中獨(dú)特的氧四面體（tetrahedra）充當(dāng)RP構(gòu)型中的巖鹽（Rock-salt）結(jié)構(gòu)，進(jìn)而使得材料顯示出準(zhǔn)二維特性。而在這種新結(jié)構(gòu)中，四面體可以更有效地將八面體耦合在一起，從而為實(shí)現(xiàn)顯著的磁性和電極性奠定了基礎(chǔ)。
圖1.基于Ruddlesden–Popper（RP，左）和鈣鐵石（BM，中）結(jié)構(gòu)提出的全新結(jié)構(gòu)構(gòu)型A3B3O8的示意圖
Ca3Co3O8中的鐵磁極化金屬態(tài)為研究金屬體系中的磁電耦合效應(yīng)提供了理想研究平臺(tái)。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了零磁場(chǎng)下的本征非互易電阻效應(yīng)，即沿同時(shí)垂直于電極化與磁化強(qiáng)度的兩個(gè)相反方向施加電流會(huì)得到大小不等的電阻響應(yīng)（圖2）。該現(xiàn)象來源于鐵磁性與電極化的耦合作用下體系費(fèi)米面的非對(duì)稱分布，其體現(xiàn)為交變電流源測(cè)量下的二倍頻電壓信號(hào)輸出，即二階電阻效應(yīng)。相關(guān)研究不但能加深對(duì)金屬體系中能帶對(duì)稱性的理解，同時(shí)也為發(fā)現(xiàn)新型非線性倍頻功能提供了全新思路。
圖2.Ca3Co3O8的本征非互易電阻行為
此外，由于電極化和磁性間的耦合作用，Ca3Co3O8還展現(xiàn)出有趣的電磁輸運(yùn)行為（圖3）。在垂直薄膜表面施加強(qiáng)磁場(chǎng)時(shí)，體系會(huì)展現(xiàn)出多重磁態(tài)轉(zhuǎn)變，顯示出顯著的拓?fù)浠魻栃?yīng)（如圖3右圖灰色區(qū)域所示）。特別地，該拓?fù)浠魻栃?yīng)在寬溫區(qū)（0~140 K）和大磁場(chǎng)（0~30 T）下都保持穩(wěn)定。這一現(xiàn)象顯著區(qū)別于傳統(tǒng)拓?fù)浠魻栿w系。在后者中，拓?fù)浠魻杹碜杂诙喾N磁相互作用的競(jìng)爭(zhēng)，多發(fā)生在很窄的溫度和磁場(chǎng)范圍。本材料中的強(qiáng)魯棒性拓?fù)浠魻栃?yīng)不但拓展了研究人員對(duì)于磁性材料和磁相互作用的理解，也為自旋電子學(xué)基礎(chǔ)科學(xué)研究和應(yīng)用探索提供了一個(gè)良好的材料載體。
圖3.不同方向強(qiáng)磁場(chǎng)作用下的奇異磁阻與異常穩(wěn)定的拓?fù)浠魻栯娮?/span>
4月11日，相關(guān)研究成果以“一種關(guān)聯(lián)鐵磁極化金屬的設(shè)計(jì)”（A correlated ferromagnetic polar metal by design）為題發(fā)表在《自然·材料》（Nature Materials）上。
清華大學(xué)物理系教授于浦、材料學(xué)院教授于榮和美國(guó)西北大學(xué)教授朗迪勒里（James M. Rondinelli）為論文通訊作者。其中于浦負(fù)責(zé)了該項(xiàng)目的構(gòu)思、設(shè)計(jì)及實(shí)驗(yàn)部分，于榮負(fù)責(zé)了電鏡表征部分，朗迪勒里負(fù)責(zé)了本文的理論計(jì)算部分。清華大學(xué)物理系博士后張建兵、曾任清華大學(xué)物理系博士后的沈勝春、美國(guó)西北大學(xué)助理教授達(dá)尼洛·普吉奧尼（Danilo Puggioni）、清華大學(xué)物理系博士王猛及材料學(xué)院博士沙浩治為論文共同第一作者。
研究得到基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目等的資助，同時(shí)得到清華大學(xué)低維量子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和北京市未來芯片技術(shù)高精尖創(chuàng)新中心的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41563-024-01856-6
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
