清華新聞網(wǎng)6月12日電（通訊員 劉烈）近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院蘭華春團(tuán)隊(duì)在新型電控吸附膜研制及其凈水機(jī)制研究中取得系列進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)飲用水中有毒有機(jī)微污染物和重金屬離子的潛在風(fēng)險(xiǎn)，提出了新型電控吸附膜概念，建立了電控吸附膜的優(yōu)化制備方法與膜表面特性調(diào)控途徑，在分子層面闡明了電控膜表面特性的基本作用原理，為電控吸附膜技術(shù)在飲用水深度凈化領(lǐng)域中的應(yīng)用提供了科技支撐。
以第三代超濾為核心的飲用水凈水工藝，由于超濾膜孔徑較大，且不具備道南效應(yīng)，無(wú)法有效去除空間尺寸較小的弱極性有毒有機(jī)微污染物和重金屬離子。因此，如何構(gòu)建具有與目標(biāo)污染物強(qiáng)作用力（如靜電、疏水和π-π相互作用）的超濾膜表面，是強(qiáng)化超濾去除弱極性有毒有機(jī)微污染物和重金屬離子的科學(xué)挑戰(zhàn)。
研究團(tuán)隊(duì)研制出聚吡咯基新型電控吸附超濾膜，利用聚吡咯自身的氧化還原特性，賦予了膜表面可控的荷電性，使膜的選擇性獨(dú)立于孔道篩分機(jī)制之外，利用荷正電表面吸引水中含氧重金屬陰離子，在283 L/m2/h的通量下具有優(yōu)異的六價(jià)鉻去除性能（<0.05 mg/L）和處理能力（>3500 L/m2），施加短暫的電刺激即可實(shí)現(xiàn)膜表面的有效再生。相關(guān)研究成果以“用于從水中選擇性去除六價(jià)鉻的具有可控荷電性的電控吸附膜”（Electrically Controlled Adsorptive Membranes with Tunable Affinity for Selective Chromium (VI) Separation from Water）為題于2023年8月30日發(fā)表在《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上。
圖1. 電控吸附膜對(duì)六價(jià)鉻的快速吸附分離-原位解吸
針對(duì)弱極性有機(jī)物與重金屬陽(yáng)離子共存的水質(zhì)，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步在聚吡咯骨架中引入一種兩親多庫(kù)酯鈉鹽（AOT）分子，制備出疏水與靜電雙機(jī)制介導(dǎo)的AOT摻雜電控吸附超濾膜。由于AOT分子在聚吡咯氧化還原過(guò)程中的空間取向變化，經(jīng)氧化電勢(shì)和還原電勢(shì)處理的膜表面會(huì)分別暴露AOT分子的疏水烷基鏈和荷電磺酸基團(tuán)，使膜在氧化狀態(tài)下具有疏水表面、在還原狀態(tài)下荷負(fù)電性，實(shí)現(xiàn)了水中弱極性有機(jī)污染物和重金屬陽(yáng)離子的高效去除，在單次過(guò)濾過(guò)程中（227 L/m2/h）對(duì)1-萘胺和Pb2+的去除率大于99%；吸附飽和后，切換電場(chǎng)可實(shí)現(xiàn)AOT分子的空間翻轉(zhuǎn)，削弱膜表面與污染物之間的親和性，實(shí)現(xiàn)污染物的原位解吸。相關(guān)研究成果以“對(duì)污染物具有可切換選擇性的電氧化還原活性水凈化膜”（Electrically Redox-Active Membrane with Switchable Selectivity to Contaminants for Water Purification）為題于2023年10月31日發(fā)表在《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）上。
圖2. 兩親AOT分子摻雜電控吸附膜工作原理
受上述機(jī)制的啟發(fā)，研究團(tuán)隊(duì)在陶瓷膜兩側(cè)均構(gòu)筑了AOT摻雜聚吡咯功能層，設(shè)計(jì)出具有可控多親和性表面的杰納斯（Janus）電控吸附膜。對(duì)膜兩側(cè)功能層施加一個(gè)合適的電勢(shì)差即可使陽(yáng)極側(cè)氧化后疏水、陰極側(cè)還原后荷負(fù)電，在單次過(guò)濾時(shí)利用疏水與靜電的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中1-萘酚等弱極性有機(jī)物和Pb2+等重金屬陽(yáng)離子的同步分離，去除率近100%，通量高達(dá)680 L/m2/h，能耗較商用納濾膜下降98%。該研究成果為弱極性有機(jī)物與重金屬陽(yáng)離子同時(shí)去除提供了新思路和新方法。相關(guān)研究成果以“一種具有可控多親和性表面的高效水凈化杰納斯電控吸附膜”（A Janus membrane with electro-induced multi-affinity interfaces for high-efficiency water purification）為題于2024年5月24日發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）上。
圖3. Janus電控吸附膜凈水原理
清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院2020級(jí)博士生劉烈為論文第一作者，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院副教授蘭華春為論文通訊作者。研究得到創(chuàng)新研究群體等的支持。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c02751
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c07030
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn8696
供稿：環(huán)境學(xué)院
編輯：李華山
審核：郭玲
