清華新聞網(wǎng)6月17日電 近日，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院大氣污染與氣候團(tuán)隊(duì)趙斌課題組與國(guó)內(nèi)外多位學(xué)者合作，建立了系統(tǒng)的大氣新粒子生成過(guò)程及其前體物化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程三維數(shù)值模型，進(jìn)而與觀測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合闡明了全球各區(qū)域特異性的新粒子生成機(jī)制。
大氣新粒子生成是由氣態(tài)物種通過(guò)均相成核形成顆粒物的過(guò)程，是大氣中絕大多數(shù)顆粒物的根本來(lái)源。新粒子生成和隨后的生長(zhǎng)過(guò)程可能貢獻(xiàn)了全球半數(shù)以上的云凝結(jié)核，從而對(duì)氣候變化產(chǎn)生重要影響；新粒子生成還是很多霧霾事件的起源，對(duì)人體健康也會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重?fù)p害。
此前，通過(guò)實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)，研究人員發(fā)現(xiàn)了一系列新粒子生成的化學(xué)機(jī)制；也有研究通過(guò)直接觀測(cè)大氣中的分子團(tuán)簇（由氣體分子生成顆粒物的中間體），揭示了部分站點(diǎn)的新粒子生成機(jī)制。然而，全球大多數(shù)區(qū)域新粒子生成的主導(dǎo)路徑仍不清晰，新粒子生成仍是大氣化學(xué)中認(rèn)識(shí)最薄弱的環(huán)節(jié)之一。數(shù)值模擬是在區(qū)域和全球尺度上闡明新粒子生成機(jī)制和環(huán)境影響不可或缺的手段。但現(xiàn)有模式難以模擬大量關(guān)鍵的新粒子生成過(guò)程和成核前體物化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程，導(dǎo)致模擬與觀測(cè)間常存在量級(jí)誤差，成為制約新粒子生成科學(xué)認(rèn)知的關(guān)鍵瓶頸。
針對(duì)以上挑戰(zhàn)，趙斌課題組在其前期研究基礎(chǔ)上，研發(fā)了系統(tǒng)的新粒子生成三維數(shù)值模型——社區(qū)新粒子生成模型（Community Model of Aerosol Nucleation，CMAN）。相比于傳統(tǒng)模型主要考慮硫酸、氨驅(qū)動(dòng)的基本新粒子生成機(jī)制，新模型全面模擬了硫酸、氨、硝酸、有機(jī)胺、其他有機(jī)物、碘氧酸等多元前體物驅(qū)動(dòng)的11類(lèi)新粒子生成機(jī)制。為準(zhǔn)確模擬以上機(jī)制，研究一方面集成分子水平的實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及分子團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)模擬，建立了不同環(huán)境條件下新粒子生成速率的參數(shù)化方案；另一方面，針對(duì)成核前體物復(fù)雜的源、匯和化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程，建立了基于自由基-二維揮發(fā)性區(qū)間的有機(jī)物氧化三維模型以模擬驅(qū)動(dòng)成核的超低/極低揮發(fā)性有機(jī)物生成，并建立了大氣含碘物種和有機(jī)胺排放、沉降、顆粒物攝取等源匯過(guò)程和多相化學(xué)轉(zhuǎn)化循環(huán)過(guò)程模擬方法以準(zhǔn)確模擬碘酸、有機(jī)胺等關(guān)鍵成核前體物濃度。
與一系列觀測(cè)數(shù)據(jù)的對(duì)比分析結(jié)果表明，新模型較好地復(fù)現(xiàn)了熱帶雨林、人為源污染區(qū)域、海洋等各類(lèi)區(qū)域成核前體物和各粒徑范圍顆粒物濃度。在熱帶雨林高空、人為污染區(qū)域近地面、海洋高空等顆粒物高值區(qū)，顆粒物數(shù)濃度模擬誤差從約一個(gè)量級(jí)降低到30%以?xún)?nèi)（圖1a、圖2a、圖3a）。
圖1.熱帶雨林地區(qū)新粒子生成機(jī)制和觀測(cè)約束：（a）亞馬遜地區(qū)顆粒物數(shù)濃度模擬結(jié)果與飛機(jī)觀測(cè)的對(duì)比；（b）各熱帶雨林區(qū)域2016年新粒子生成總速率（白線）和各機(jī)制占比（彩色面積）
圖2.人為源污染地區(qū)新粒子生成機(jī)制和觀測(cè)約束：（a）中國(guó)三個(gè)站點(diǎn)顆粒物粒徑分布模擬結(jié)果與觀測(cè)的對(duì)比；（b）各人為源污染區(qū)域2016年新粒子生成總速率（白線）和各機(jī)制占比（彩色面積）
圖3.海洋地區(qū)新粒子生成機(jī)制和觀測(cè)約束：（a）太平洋、大西洋各模態(tài)顆粒物數(shù)濃度模擬結(jié)果與觀測(cè)的對(duì)比；（b）太平洋2016年各新粒子生成機(jī)制的緯向平均速率
基于新模型并綜合考慮觀測(cè)數(shù)據(jù)約束，研究呈現(xiàn)了全球各區(qū)域新粒子生成機(jī)制的完整圖景，發(fā)現(xiàn)新粒子生成機(jī)制隨區(qū)域和高度變化顯著，有極強(qiáng)的區(qū)域特異性。以氣溶膠濃度高或氣溶膠輻射強(qiáng)迫大的區(qū)域?yàn)槔跓釒в炅郑▉嗰R遜、非洲中部、東南亞等）高空，模擬結(jié)果表明，純有機(jī)成核機(jī)制是主導(dǎo)成核機(jī)制（圖1b）；對(duì)于人為污染區(qū)域（中國(guó)、美國(guó)、印度、歐洲），有機(jī)胺-硫酸成核很可能為近地面主導(dǎo)成核機(jī)制，硫酸-硝酸-氨成核最可能是中國(guó)、印度等亞洲季風(fēng)區(qū)高空最重要的成核機(jī)制（圖2b）；對(duì)于太平洋和大西洋，碘氧酸成核應(yīng)為近海面主導(dǎo)成核機(jī)制，而硫酸-有機(jī)物成核與硫酸-氨-水中性成核很可能為高空的主要成核機(jī)制（圖3b）。全球緯向平均新粒子生成速率的分布主要由以上熱點(diǎn)區(qū)域決定（圖4），例如熱帶高空有機(jī)成核占據(jù)主導(dǎo)，特別是純有機(jī)成核在11km以上的高度占主導(dǎo)地位，這很大程度上反映了熱帶雨林和熱帶海洋上空的新粒子生成機(jī)制；在邊界層內(nèi)，有機(jī)胺-硫酸成核為北半球中緯度主導(dǎo)成核機(jī)制，而碘氧酸成核為其他緯度的主導(dǎo)機(jī)制，這分別反映了人為污染區(qū)域和海洋的新粒子生成特征。
圖4.全球2016年各新粒子生成機(jī)制的緯向平均速率
相應(yīng)于新粒子生成機(jī)制的區(qū)域特異性，新粒子生成對(duì)云凝結(jié)核的貢獻(xiàn)也呈現(xiàn)出顯著的區(qū)域差異。例如在1km高度（低云常出現(xiàn)的高度），新粒子生成對(duì)0.5%過(guò)飽和度下云凝結(jié)核的貢獻(xiàn)率在10%到80%之間（圖5）。
圖5.2016年不同高度處云凝結(jié)核濃度以及新粒子生成對(duì)云凝結(jié)核濃度貢獻(xiàn)的比例
為測(cè)試該研究結(jié)論的穩(wěn)健性，該課題組對(duì)于13類(lèi)關(guān)鍵影響因素開(kāi)展了一系列不確定性模擬，證實(shí)這些影響因素不會(huì)改變?cè)撗芯康闹饕Y(jié)論。同時(shí)，研究人員認(rèn)識(shí)到，在這13類(lèi)因素之外仍存在其他不確定性，強(qiáng)調(diào)了開(kāi)展更多觀測(cè)驗(yàn)證的重要意義，并指出了最需要強(qiáng)化觀測(cè)研究的區(qū)域，為今后開(kāi)展更有針對(duì)性的觀測(cè)研究提供了指引。
總體來(lái)說(shuō)，該研究集成實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)、數(shù)值模擬和外場(chǎng)觀測(cè)，獲得了對(duì)于全球新粒子生成機(jī)制和影響較為全面的認(rèn)識(shí)。研究結(jié)果表明，此前未被充分重視的新粒子生成機(jī)制，包括有機(jī)胺、其他有機(jī)物、碘氧酸、硝酸驅(qū)動(dòng)的機(jī)制，很可能在全球大部分顆粒物高值區(qū)或氣候敏感區(qū)處于主導(dǎo)地位，而傳統(tǒng)的硫酸、氨、水驅(qū)動(dòng)的新粒子生成機(jī)制處于次要地位，在較大程度上更新了對(duì)于全球新粒子生成機(jī)制的科學(xué)認(rèn)識(shí)。研究對(duì)新粒子形成機(jī)制的全面模擬有助于對(duì)全球顆粒物和云凝結(jié)核進(jìn)行詳細(xì)的來(lái)源解析，進(jìn)而有助于將氣溶膠氣候效應(yīng)準(zhǔn)確歸因到氣態(tài)前體物和一次顆粒物排放源，對(duì)于制定精準(zhǔn)的控制政策具有重要意義。此外，由于通過(guò)不同機(jī)制產(chǎn)生的顆粒物在歷史和未來(lái)可能經(jīng)歷完全不同的變化，闡明新粒子生成機(jī)制對(duì)準(zhǔn)確評(píng)估歷史和未來(lái)的氣候變化也有重要意義。鑒于新粒子生成機(jī)制隨區(qū)域和高度的巨大變化（以及它們過(guò)去和未來(lái)的不同變化），今后迫切需要在氣候模擬和預(yù)測(cè)中、特別是在聯(lián)合國(guó)政府間氣候變化專(zhuān)門(mén)委員會(huì)（Intergovernmental Panel on Climate Change，IPCC）評(píng)估報(bào)告所引用的氣候模擬中全面表征各主要的新粒子生成機(jī)制。
6月12日，相關(guān)研究成果以“大氣新粒子生成機(jī)制的全球變化規(guī)律”（Global variability in atmospheric new particle formation mechanisms）為題，在線發(fā)表于《自然》（Nature）。
清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院特別研究員趙斌為論文第一作者和通訊作者。論文共同作者包括美國(guó)卡內(nèi)基梅隆大學(xué)尼爾·多納休（Neil M. Donahue）教授、哈米什·戈登（Hamish Gordon）助理教授，美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室張愷（Kai Zhang）研究員、馬尼什·什里瓦斯塔瓦（Manish Shrivastava）研究員、馬博倫（Po-Lun Ma）研究員、湯帥奇研究員（現(xiàn)任南京大學(xué)副教授）、杰羅姆·法斯特（Jerome Fast）研究員、巴爾溫德·辛格（Balwinder Singh）研究員、王海龍（Hailong Wang）研究員，清華大學(xué)王書(shū)肖教授、蔣靖坤教授、2020級(jí)本科生毛櫟焯、2021級(jí)博士生申杰文、2022級(jí)博士生李澤祺和黃律引，美國(guó)大氣研究中心孫健（Jian Sun）研究員、美國(guó)加州理工學(xué)院王明毅（Mingyi Wang）（現(xiàn)任芝加哥大學(xué)助理教授），中國(guó)海洋大學(xué)高陽(yáng)教授，南京大學(xué)丁愛(ài)軍教授、聶瑋教授、鄢超副教授、漏嗣佳副教授、齊西萌助理研究員、遲旭光高級(jí)工程師，中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所林光星研究員（現(xiàn)任廈門(mén)大學(xué)教授），復(fù)旦大學(xué)王琳教授。
該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“大氣霾化學(xué)”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目等資助。國(guó)家自然科學(xué)基金委面上項(xiàng)目和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃也為研究提供了重要支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41586-024-07547-1
供稿：環(huán)境學(xué)院
題圖設(shè)計(jì)：趙存存
編輯：李華山
審核：郭玲
