清華新聞網3月17日電 半導體量子點具有量子產率高,、發(fā)射光譜窄,、兼容溶液工藝等優(yōu)點,在光電材料與器件領域展現出廣闊的應用前景和巨大的經濟價值,,相關研究獲得了2023年諾貝爾化學獎,。
與傳統(tǒng)的II-VI族、III-V族量子點(如CdSe,、CdS,、InP等)相比,鈣鈦礦量子點具有成本低,、合成工藝簡單,、光譜連續(xù)可調等獨特的優(yōu)勢,近年來備受關注,?;阝}鈦礦量子點的發(fā)光器件的外量子效率已提高至20%以上,初步達到了商業(yè)應用門檻,。然而,,由于鈣鈦礦量子點的穩(wěn)定性較差,發(fā)光器件的運行壽命僅為數十或數百小時,,阻礙了其進一步產業(yè)化,。
鈣鈦礦量子點需要配體與其表面結合以保持膠體穩(wěn)定。然而,,在鈣鈦礦量子點的生長,、純化、成膜,、儲存過程中,,表面高動態(tài)且不穩(wěn)定的配體容易脫落,使表面原子配位不足,,不飽和鍵和懸空鍵增加,,其表面的非配位原子容易與其他原子結合,導致鈣鈦礦量子點團聚或奧斯瓦爾德熟化,,產生各種缺陷,,進一步影響其發(fā)光性能和穩(wěn)定性。
近日,,清華大學化學系馬冬昕團隊提出了一種分子誘導的量子點熟化控制策略,,實現了高效穩(wěn)定的鈣鈦礦量子點深紅光器件。團隊設計了一系列雙齒有機小分子,,具有較小的尺寸和分子柔韌性,,可通過扭曲其本身結構粘附在鈣鈦礦量子點表面,,與失配位的Pb2+相互作用,維持穩(wěn)定表面狀態(tài),,抑制了鈣鈦礦量子點的不良熟化和團聚現象,,降低表面缺陷態(tài)密度,提升量子產率,。

圖1.分子誘導的量子點熟化控制策略示意圖
團隊基于高性能的鈣鈦礦量子點構筑了深紅光器件,,發(fā)光峰位于686nm,外量子效率高達26.0%,。器件展現了優(yōu)異的工作穩(wěn)定性,,在13.3mA cm?2的恒定高電流密度下的工作半衰期為310min,而在初始輻射亮度為190mW sr?1m?2下的工作半衰期長達10587 h,。此外,,這種鈣鈦礦量子點溶液展現出優(yōu)異的可存儲性,存儲一個月,、三個月之后的溶液構筑的器件的外量子效率分別為21.7%,、20.3%。
以上結果表明,,論文所提出的分子誘導的量子點熟化控制策略可有效提升鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的效率和穩(wěn)定性,,使其在高清顯示和生物醫(yī)學治療中具有實用價值和應用前景。

圖2.鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的光電性能

圖3.鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的穩(wěn)定性
相關研究成果以“分子誘導的鈣鈦礦量子點熟化控制策略實現高效穩(wěn)定的發(fā)光器件”(Molecule-Induced Ripening Controlin Perovskite Quantum Dots for Efficient and StableLight-Emitting Diodes)為題,,于3月14日發(fā)表于《科學·進展》(Science Advances),。
清華大學化學系博士后陳嘉偉、湖南大學半導體學院(集成電路學院)副教授陳樹林,、清華大學化學系博士生劉翔宇為論文的共同第一作者,,清華大學化學系馬冬昕副教授為論文的通訊作者,清華大學化學系為第一通訊單位,。研究得到國家自然科學基金委青年基金,、清華大學篤實計劃、中國博士后面上項目,、中國博士后特別資助,、國家資助博士后研究人員計劃以及清華大學“水木學者”計劃的支持。
論文鏈接:
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ads7159
供稿:化學系
編輯:李華山
審核:郭玲