深圳研究生院干林等在《科學(xué)》發(fā)文
揭示形貌可控鉑合金納米晶的各向異性生長(zhǎng)機(jī)制
清華新聞網(wǎng)12月24日電 日前，清華大學(xué)深圳研究生院能源與環(huán)境材料創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)干林副教授與德國(guó)柏林工業(yè)大學(xué)和德國(guó)于利希研究中心的研究組合作在《科學(xué)》（Science）在線發(fā)表了題為“形貌可控的鉑合金納米晶中特定元素的各向異性生長(zhǎng)機(jī)制”（Element-specific anisotropic growth of shaped platinum alloy nanocrystal）的研究論文，揭示了雙金屬納米晶中不同元素的各向異性生長(zhǎng)規(guī)律和聯(lián)系，對(duì)設(shè)計(jì)和制備具有高催化活性和長(zhǎng)壽命的合金納米催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。
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鉑合金納米八面體的各向異性生長(zhǎng)機(jī)制。
具有特定形狀的雙金屬納米晶因可以同時(shí)調(diào)節(jié)其表面原子排列結(jié)構(gòu)和表面成分，在催化領(lǐng)域具有極為重要的應(yīng)用價(jià)值。此前，干林副教授在德國(guó)柏林工業(yè)大學(xué)研究期間與合作者共同開發(fā)了一種尺寸在10納米左右、具有正八面體形狀的鉑鎳納米顆粒(Nature Materials 2013)。因其具有高催化活性的{111}表面結(jié)構(gòu)，這種鉑鎳納米八面體對(duì)燃料電池氧還原反應(yīng)的催化活性達(dá)到商品鉑納米催化劑的十倍以上。但實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該合金八面體中鎳富集于面心部位，在燃料電池酸性腐蝕環(huán)境的長(zhǎng)期服役下鎳不斷溶解，{111}表面結(jié)構(gòu)不斷破壞，從而催化活性逐漸下降，揭示出鉑鎳納米八面體中不同元素的富集原因是進(jìn)一步提高其壽命的關(guān)鍵。
從更廣泛的意義上說(shuō)，在原子尺度理解納米晶的生長(zhǎng)機(jī)制對(duì)制備可控形狀和可控表面成分的合金納米催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。經(jīng)典的晶體生長(zhǎng)理論認(rèn)為，納米晶的各向異性生長(zhǎng)是控制其形狀的關(guān)鍵，并已在許多單金屬納米晶中證實(shí)。但雙金屬納米晶中不同元素的各向異性生長(zhǎng)之間的規(guī)律和聯(lián)系，目前的認(rèn)識(shí)還很少。
在該研究中，干林副教授與德國(guó)合作者利用球差矯正高分辨掃描透射電子顯微鏡和電子能量損失譜譜學(xué)成像技術(shù)發(fā)現(xiàn)，鉑鎳納米八面體的生長(zhǎng)呈現(xiàn)出階段式的各向異性生長(zhǎng)模式：鉑首先沿<100>方向快速生長(zhǎng)成一種分叉結(jié)構(gòu)的六足體，鎳(或鈷)隨后緩慢地沉積在具有原子臺(tái)階的凹形{111}面上，當(dāng)形成平整的八面體表面后納米晶的生長(zhǎng)自動(dòng)停止，最終形成了鉑富集于棱和角、鎳(鈷)富集于面心的納米八面體。這種新穎的生長(zhǎng)模式不僅在幾何上、也在成分上表現(xiàn)出高度的各向異性。這一發(fā)現(xiàn)豐富了雙金屬納米晶的形狀可控生長(zhǎng)理論，對(duì)進(jìn)一步提高燃料電池催化劑的效率和壽命亦具有重要指導(dǎo)意義。
本文的第一作者為干林副教授，通訊作者為德國(guó)柏林工業(yè)大學(xué)的Peter Strasser教授，德國(guó)于利希Ernst-Ruska電子顯微中心的MarcHeggen博士參與該研究。
原文鏈接：http://www.sciencemag.org/content/346/6216/1502.abstract
供稿：深圳研究生院 編輯：蕾蕾
