中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員章福祥團(tuán)隊(duì)聯(lián)合清華大學(xué)教授唐軍旺團(tuán)隊(duì)，設(shè)計(jì)合成了一種高效的單原子光催化劑，實(shí)現(xiàn)了室溫下甲烷高活性、高選擇性制備乙烷。近日，相關(guān)研究成果發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》。
甲烷是天然氣的主要成分，將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品意義重大，但傳統(tǒng)的干/濕重整及費(fèi)托合成需在700℃以上高溫下進(jìn)行。光催化技術(shù)能夠在室溫下活化惰性分子，卻難以兼顧高效C-H鍵活化與抑制過度氧化生成二氧化碳。助催化劑修飾是光催化甲烷轉(zhuǎn)化的常用策略，既能促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移和抑制載流子復(fù)合，又可調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)促進(jìn)化學(xué)吸附活化。
科研人員制備出具有可見光響應(yīng)的單原子鎳修飾氧化鈰催化劑（Ni1-CeO2），實(shí)現(xiàn)了甲烷高效轉(zhuǎn)化制備乙烷。該催化劑優(yōu)于已報(bào)道的非貴金屬光催化劑體系。研究還發(fā)現(xiàn)，負(fù)載的單原子Ni助催化劑可高效促進(jìn)光生電荷分離，CeO2光催化劑表面酸性有利于甲烷吸附，且甲烷的覆蓋度與C-C偶聯(lián)生成乙烷的選擇性呈現(xiàn)正相關(guān)。
相關(guān)論文信息：
https://doi.org/10.1021/jacs.5c04676
編輯：李華山
