光與物質(zhì)的相互作用是探究低維量子材料微觀物理機制的重要探測手段，并且超短、超強脈沖激光還可作為電子結(jié)構(gòu)及物態(tài)的有效調(diào)控手段，實現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài)、新效應。
清華大學物理系周樹云研究組和合作者首次在半導體材料黑磷中實現(xiàn)了脈沖激光誘導的弗洛凱瞬時能帶調(diào)控，并發(fā)現(xiàn)其與黑磷的贗自旋具有獨特的耦合作用及光學選擇定則。作為光致弗洛凱能帶調(diào)控在半導體材料中的首個實驗范例，該研究為探索瞬時物態(tài)調(diào)控及新器件研發(fā)奠定科學基礎(chǔ)。研究成果以“黑磷中的贗自旋選擇弗洛凱能帶調(diào)控”為題發(fā)表在《自然》（Nature）期刊上，《自然》同期評述文章評價道：“該發(fā)現(xiàn)為固體材料中奇異電子態(tài)的動態(tài)調(diào)控開辟了新的道路。”該成果入選2023年清華大學最受師生關(guān)注的年度亮點成果、2023年度中關(guān)村論壇十項重大科技成果。
周樹云為論文通訊作者，物理系2017級博士生周紹華和物理系“水木學者”鮑昌華為論文共同第一作者。項目理論合作者清華大學物理系博士生范本澍、北京航天航空大學湯沛哲教授、中國科學院物理研究所孟勝研究員和清華大學物理系段文暉教授等為該研究工作提供了理論支持。
給黑磷中的電子“拍電影”
低維量子材料包括碳納米管、石墨烯、過渡金屬硫族化合物等，以其新奇的物理特性和全新的器件應用而廣受關(guān)注。“我們研究的電子能帶結(jié)構(gòu)可以通俗地理解為這些材料的‘DNA’，它決定了這些固體材料的各種基本屬性。”鮑昌華解釋道，“我們希望實現(xiàn)的，就是利用飛秒激光來調(diào)控這些材料的‘DNA’，并且獲得平衡態(tài)所不具備的新物理特性。”
當前低維量子材料的研究主要聚焦在材料的平衡態(tài)特性，而對其非平衡態(tài)物理及超快動力學的研究尚處于發(fā)展階段。周樹云團隊利用脈沖激光，將時間精度控制到萬億分之一秒，邁出了實現(xiàn)瞬時調(diào)控材料特性的堅實一步。在超快時間尺度（皮秒甚至飛秒）上實現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)和物理特性的測量和調(diào)控，不僅能夠拓展非平衡態(tài)物理知識的前沿，還將為未來新型、高速器件的開發(fā)和應用奠定重要的科學基礎(chǔ)。
在非平衡態(tài)超快動力學和瞬時物態(tài)調(diào)控研究中，一個備受關(guān)注的重要研究方向是通過周期振蕩的勢場誘導量子物態(tài)的變化，進而實現(xiàn)對其電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，該方案被稱為“弗洛凱調(diào)控”。
“目前，國際上這方面的研究還處于起步階段。一方面，我們希望弗洛凱調(diào)控可以在更加廣泛的材料體系中被實現(xiàn)，從而為更加自由地調(diào)控材料的性質(zhì)提供一種新的途徑。另一方面則是未來飛秒激光在材料物性調(diào)控作用上的應用，如在超快時間尺度上實現(xiàn)材料的非平庸拓撲、超導拓撲物態(tài)等。”對于該研究領(lǐng)域的發(fā)展前景和可能的應用，周紹華介紹道。
周樹云研究組多年來致力于低維量子材料的電子能譜和非平衡態(tài)超快動力學的研究，尤其是弗洛凱能帶及物態(tài)調(diào)控的實驗研究。這些前沿科學實驗研究頗具挑戰(zhàn)性，需要研發(fā)具有能夠?qū)崿F(xiàn)弗洛凱調(diào)控所需的極端實驗條件的先進科學儀器。由于弗洛凱調(diào)控要求激發(fā)光源具有低光子能量、強峰值電場等極端實驗條件，研究組針對領(lǐng)域難點投入了大量的精力，攻克了中紅外強場脈沖激發(fā)光源以及與角分辨光電子能譜儀結(jié)合方面的困難，研制出具有前沿技術(shù)指標的超快時間分辨角分辨光電子能譜系統(tǒng)。
利用超快時間分辨角分辨光電子能譜在黑磷中實現(xiàn)弗洛凱瞬時能帶調(diào)控
在材料體系方面，周樹云研究組獨創(chuàng)一格，巧妙地選取了黑磷這個具有小帶隙、高遷移率的經(jīng)典半導體材料。通過精細調(diào)節(jié)中紅外激發(fā)光源的光子能量，研究組發(fā)現(xiàn)當光子能量與帶隙接近共振時，黑磷的電子結(jié)構(gòu)從平衡態(tài)的拋物線形狀演化為在帶頂打開能隙的“墨西哥帽”形狀，并觀察到了復制的弗洛凱邊帶。研究組在低維量子材料電子結(jié)構(gòu)前沿科學研究和高精尖儀器設備研發(fā)兩個方面的積累，為本項目取得重要進展奠定了重要的基礎(chǔ)。
在研究其中的弗洛凱瞬時能帶調(diào)控時，研究組使用了類似“給電子拍電影”的方法：在飛秒尺度上去記錄它在光的激發(fā)下，從光到來之前、剛好到達時以及光離開以后整個動態(tài)過程中的關(guān)鍵時刻，從而觀察它是怎樣演化的。在此基礎(chǔ)上，團隊通過系統(tǒng)性地探究該瞬時能隙對時間、光強和電子摻雜等變量的響應等，確認了所觀測到的瞬時能隙是由弗洛凱能帶調(diào)控所導致。
更有意思的是，研究組發(fā)現(xiàn)黑磷中的弗洛凱能帶調(diào)控對激發(fā)光源的偏振具有強烈的選擇性：只有當泵浦光偏振沿著黑磷的扶手椅型方向時，才會出現(xiàn)瞬時能隙，揭示出弗洛凱能帶調(diào)控具有特定的光學選擇定則。結(jié)合理論分析，研究組指出這一奇特的偏振選擇效應來源于黑磷的贗自旋自由度（黑磷元胞中含有兩個子晶格，對應的兩能級系統(tǒng)可類比電子自旋）。這些研究結(jié)果不僅為弗洛凱能帶調(diào)控提供了重要的思路，同時，飛秒激光調(diào)控的迅速“開關(guān)”特點也為進一步探索拓撲物態(tài)、關(guān)聯(lián)物態(tài)（磁性、超導等）的瞬時調(diào)控奠定了重要的基礎(chǔ)。此外，這一獨特的偏振選擇效應未來也有望應用于光學偏振相關(guān)的光電器件應用中。
堅持“一步一個腳印”
自周樹云2012年入職清華大學，這個研究課題就已列入她的研究計劃。該實驗涉及多種精密實驗技術(shù)的結(jié)合，沒有現(xiàn)成的儀器設備可以開展此類實驗，也缺乏可供借鑒的研究經(jīng)驗，研究過程充滿了挑戰(zhàn)。課題組通過多年的技術(shù)研發(fā)，克服重重困難，不斷朝著目標努力，并最終在2018年完成了儀器平臺的建設。該系統(tǒng)在中紅外泵浦光源、光場強度等多方面具有國際領(lǐng)先水平技術(shù)指標。他們利用自主研制的先進設備成功攻克了超快時間尺度下，光與半導體材料相互作用導致的弗洛凱調(diào)控這一重要科學問題。
該實驗所需的實驗條件十分苛刻，研究成果來之不易。從最初開始實驗時遭遇不斷失敗，到觀察到最終實驗結(jié)果時的豁然開朗，團隊用專精的實力詮釋了不斷追求卓越的科研態(tài)度和決心。
參與項目研究的實驗團隊成員
參與項目研究的理論合作者
“清華大學為我們提供了優(yōu)質(zhì)的科研環(huán)境，為青年學者的成長提供了助力。”在清華園學習生活的第11個年頭，鮑昌華一步步從清華學堂物理班學生、研究生特等獎學金獲得者，成長為清華大學“水木學者”、國家博士后創(chuàng)新人才支持計劃入選者、 瑞士喬諾法（Chorafas）青年研究獎得主，他對科研有著深刻的體會：“科學研究的道路上，需要我們不忘初心，始終堅持一步一個腳印。只有把每一步都做到完美，厚積薄發(fā)，最后才有希望摘取到最重要的科研成果。”周紹華也有這樣的深切體會：“除了優(yōu)秀的學術(shù)環(huán)境以外，清華自強不息的文化傳統(tǒng)也使我們受益匪淺。在科研的道路上，只有堅持自強不息，不斷追求卓越，才能取得科研上的重大突破。”
